雷竞技-研究团队解析单个团簇在反应中动态结构演变—新闻—科学网

华东理工年夜学化学与份子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家结合研究中间传授马巍课题组与吴新平课题组合作,在原子程度上摸索了纳米团簇非凡性质的布局根本与演化纪律,构建了原位、动态、高分辩电化学表征方式精准获得纳米团簇的动态催化活性,为揭露新型纳米团簇非凡布局与怪异机能之间的明白构-效关系供给了新方式。相干研究颁发在《美国化学会志》。

概况配体庇护的超小金属纳米团簇具有原子级尺寸,和切确可控的几何和电子布局,在现代催化科学中具有主雷竞技要的研究和利用价值。但是,今朝对催化剂活性位点的认知年夜部门逗留在“静态”不雅念上,并没有深切解析团簇在反映前提下的动态布局演化。

研究团队成长了可捕捉单个团簇的纳米空腔电极,在皮安级电流分辩和亚毫秒级时候分辩下,及时监测单个完全配体庇护的Au25纳米团簇对氧还原反映(ORR)动态电催化活性。在反映进程中,研究人员不雅测到单个Au25纳米团簇具有持续的“ON-OFF”催化活性切换和“ON”状况波动的特点电流旌旗灯号,并发现纳米团簇概况产生了配体份子的可逆解离和内部Au核的动态布局演化。经由过程进一步连系频谱阐发和份子动力学摹拟注解,ORR反映中Au25团簇在完全被配体庇护(反映活性位点难以表露,显现无活性“OFF”状况)和配体部门“脱落”(表露出金属反映活性位点,显现波动的高活性“ON”状况)之间产生可逆的动态“成”-“断”键行动,这来历在Au25团簇的Au核布局在反映前提下不竭改变,和溶剂份子对配体的物理空间限制等身分的配合感化。

单个Au25纳米团簇的捕捉和动态电催化行动监测。图片来历在《美国化学会志》

相干论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.4c03939

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